Schlüsselwörter
(Englisch)
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Polymer electrolyte fuel cells, membrane conductivity, current density distribution, spatially resolved, non-invasive
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Kurzbeschreibung
(Deutsch)
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Der Betrieb von Polymerelektrolytbrennstoffzellen (PE-BZ) bei hohen Stromdichten erfordert gleichmässige Zellbedingungen um Effizienzdegradierung zu vermeiden. Das Ziel dieses Projektes ist es, eine nicht-invasive Methode zur Bestimmung der Stromdichteverteilung in BZ-Systemen zu entwickeln. Die Flexibilität der Methode und weite Anwendbarkeit in F&E sowie in realen BZ-Sytemen werden Effizienz, Lebensdauer und Kosten von PE-BZ weiter verbessern.
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Kurzbeschreibung
(Englisch)
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High power density operation of polymer electrolyte fuel cells (PEFC) in mobility applications requires homogeneous cell conditions to avoid system efficiency degradation. This project aims at developing non-invasive PEFC stack-level current distribution diagnostics, suited for research and development but also in actual applications. The methods flexibility and wide applicability will help to improve PEFC performance, durability and cost.
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Publikationen / Ergebnisse
(Englisch)
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A. Schuller, T. J. Schmidt and J. Eller, Finite Element Model Based Determination of Local Membrane Conductivity of Polymer Electrolyte Fuel Cells, J. Electrochem. Soc., 169, 044525 (2022). https://doi.org/10.1149/1945-7111/ac6390
A. Schuller, T. J. Schmidt and J. Eller, Non-Invasive Measurement of Humidity Distribution in Polymer Electrolyte Fuel Cells (PEFCs): Part I. In Situ Proof of Concept, J. Electrochem. Soc., 169, 074504 (2022).
https://doi.org/10.1149/1945-7111/ac7a62
A. Schuller, T. J. Schmidt and J. Eller, Noninvasive Measurement of Humidity Distribution in Polymer Electrolyte Fuel Cells (PEFCs). Part II: Operando Analysis of a Fuel Cell Stack, J. Electrochem. Soc., 169, 124512 (2022).
https://doi.org/10.1149/1945-7111/aca0e3
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Schlussbericht
(Deutsch)
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Der Betrieb von Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen (PEFC) mit hoher Leistungsdichte in Mobilitätsanwendungen erfordert homogene Zellbedingungen, um eine Verschlechterung der Systemeffizienz zu vermeiden. Ziel dieses Projekts war die Entwicklung einer nicht-invasiven und lokalen PEFC-Stack-Impedanzdiagnose, die sich für Forschung und Entwicklung, aber auch für aktuelle Anwendungen eignet und auf der elektrischen Impedanztomographie (EIT) basiert. EIT ist eine bereits etablierte Methode in verschiedenen Bereichen wie Medizin, Geologie und verschiedenen industriellen Prozessen. Sie basiert auf der Beziehung zwischen der Leitfähigkeit im Inneren eines Objekts und den Grenzspannungen, die entstehen, wenn ein Wechselstrom an das Objekt angelegt wird. Der Rekonstruktionsprozess zur Ermittlung der Leitfähigkeitsverteilung aus den Grenzspannungen ist jedoch sehr anspruchsvoll.
Um die Durchführbarkeit der Methode an einer Brennstoffzelle zu bewerten, wurde im ersten Jahr des Projekts eine numerische Machbarkeitsstudie durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass die Methode nur dann funktioniert, wenn eine sehr hohe Genauigkeit zwischen dem Modell und den Experimenten besteht. Wenn diese Genauigkeit erreicht wird, können verschiedene Leitfähigkeitsverteilungen, die für den Betrieb von Brennstoffzellen typisch sind, rekonstruiert werden, auch wenn das Zentrum der aktiven Fläche nicht untersucht wurde. Auf der Grundlage der numerischen Ergebnisse wurde dann ein spezielles Messsystem mit der bestmöglichen Genauigkeit entworfen, beschafft und programmiert. Es wurden verschiedene experimentelle Tests mit Proben von zunehmender Komplexität durchgeführt, um zu untersuchen, ob die erforderliche Genauigkeit zwischen dem Modell und den Experimenten tatsächlich erreicht werden kann. Diese Tests ergaben, dass die Anwendung auf Brennstoffzellen sehr schwierig ist, auch wenn das Modell die Grenzspannungen mit einer Genauigkeit von etwa 15 % vorhersagen konnte.
Anschliessend wurde ein anderer Weg untersucht, um räumlich aufgelöste Informationen aus den lokalen Messungen zu gewinnen. Sie basiert auf der Interpretation von lokalen Stromversorgungs- und Spannungsmessungen rund um die Zelle. Die Möglichkeit, jeder Stimulation eine Zone des aktiven Bereichs zuzuordnen, ermöglichte in Verbindung mit Referenzmessungen unter bestimmten Bedingungen die Untersuchung der Leitfähigkeitsverteilung eines in Betrieb befindlichen Brennstoffzellenstapels. Es wurden verschiedene Bedingungen untersucht, die gut mit der Literatur übereinstimmten. Es wurden auch zeitaufgelöste Messungen durchgeführt, um die transienten Fähigkeiten der Methode hervorzuheben. Schliesslich wurden mehrere Anregungsfrequenzen verwendet, um den lokalen Einfluss der Sauerstoffkonzentration und der Stromdichte auf die niederfrequenten Merkmale des Impedanzspektrums zu untersuchen. Die Anpassung lokaler Spektren durch Äquivalenzschaltungen und die Normalisierung der Werte in Bezug auf einen homogenen Referenzfall ermöglichten die erste nicht invasive Messung lokaler elektrochemischer Impedanzspektren.
Das Projekt liefert einen einsatzbereiten Aufbau für lokale PEFC-Stack-Impedanzmessungen und die darauf basierenden Ergebnisse wurden in anerkannten Fachzeitschriften veröffentlicht. Die Möglichkeit, die Impedanzverteilung in einem Brennstoffzellenstapel nicht-invasiv zu bestimmen, ist ein grosser Vorteil, zumal sie auch einfach und schnell an verschiedene Zellkonzepte angepasst werden kann. Sie könnte zur Überprüfung der Homogenität der Leitfähigkeitsverteilung in einem Stapel zu Forschungszwecken, aber auch im praktischen Betrieb eingesetzt werden, um dem Kontrollsystem Rückmeldung zu geben. Die Flexibilität und die breite Anwendbarkeit der Methode haben bereits ein gewisses Interesse in der Industrie geweckt und werden dazu beitragen, die Leistung, Lebensdauer und Kosten von PEFC zu verbessern.
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Schlussbericht
(Englisch)
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High power density operation of polymer electrolyte fuel cells (PEFC) in mobility applications requires homogeneous cell conditions to avoid system efficiency degradation. This project aimed at developing a non-invasive and local PEFC stack-level impedance diagnostics, suited for research and development but also in actual applications based on Electrical Impedance Tomography (EIT). EIT is an already established method in different fields such as medicine, geology and different industrial processes. It is based on the relationship that exists between the conductivity inside an object and the boundary voltages existing when an AC current is supplied to the object. The reconstruction process to retrieve the conductivity distribution from the boundary voltages is however very challenging.
In order to assess the feasibility of the method on a fuel cell, a numerical feasibility study was performed in the project’s first year. It showed that for the method to work, a very high level of accuracy was needed between the model and the experiments. If this accuracy is achieved, different conductivity distribution typical of fuel cell operation could be reconstructed even though the center of the active area was not probed. Based on the numerical findings, a dedicated measurement system with the best possible accuracy was then designed, purchased and programmed. Different experimental tests with samples of increasing complexity were performed to investigate if the required accuracy between the model and the experiments could indeed be reached. These tests uncovered severe challenges for fuel cell application even though the model was able to predict the boundary voltages with an accuracy of about 15%.
A different way to retrieve spatial resolved information from the local measurements was then investigated. It is based on the interpretation of local current supply and voltage measurements all around the cell. The ability to assign a zone of the active area to each stimulation, coupled with reference measurement at specific conditions allowed to study the conductivity distribution of an operating fuel cell stack. Different conditions were studied and compared well with literature. Time resolved measurements were also performed to highlight the transient capabilities of the method. Finally, multiple stimulating frequencies were used to study the local influence of oxygen concentration and current density on the low frequency features of the impedance spectrum. Equivalent circuit fitting of local spectra coupled with normalization of the values with respect to a homogeneous reference case enabled the first measurement of non invasive local electrochemical impedance spectra.
The project delivers a ready to use setup for local PEFC stack impedance measurements and results based on it are published in well recognized journals. Being able to non-invasively determine the impedance distribution in a fuel cell stack is a great asset, especially as it could also be easily and quickly adapted to different cell designs. It could be used to check the homogeneity of the conductivity distribution in a stack for research purposes but also in practical operation, to provide feedback to the control system. The methods flexibility and wide applicability created already some interest in industry and will help to improve PEFC performance, durability and cost.
Zugehörige Dokumente
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Schlussbericht
(Französisch)
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Le fonctionnement des piles à combustible à électrolyte polymère (PEFC) à forte densité de puissance dans les applications de mobilité nécessite des conditions de cellule homogènes afin d'éviter une dégradation de l'efficacité du système. L'objectif de ce projet était de développer un dispositif de diagnostic d'impédance de pile PEFC non invasif et local, adapté à la recherche et au développement, mais aussi aux applications courantes, basé sur la tomographie d'impédance électrique (EIT). L'EIT est une méthode déjà bien établie dans différents domaines tels que la médecine, la géologie et divers processus industriels. Elle se base sur la relation entre la conductivité à l'intérieur d'un objet et les potentiels limites qui apparaissent lorsqu'un courant alternatif est appliqué à l'objet. Le processus de reconstruction permettant de déterminer la distribution de la conductivité à partir des tensions de seuil est toutefois très exigeant.
Afin d'évaluer la faisabilité de la méthode sur une pile à combustible, une étude de faisabilité numérique a été réalisée au cours de la première année du projet. Il en est ressorti que la méthode ne fonctionne que s'il existe une très grande précision entre le modèle et les données expérimentales. Si cette précision est atteinte, il sera possible de reconstruire différentes distributions de conductivité typiques du fonctionnement des piles à combustible, même si le centre de la surface active n'a pas été étudié. Sur la base des résultats numériques, un système de mesure spécial a été conçu, acheté et programmé avec la meilleure précision possible. Plusieurs tests empiriques ont été réalisés avec des échantillons de complexité croissante afin de vérifier si la précision requise entre le modèle et les expériences pouvait effectivement être atteinte. Ces tests ont révélé que l'application aux PEFC était très difficile, même si le modèle pouvait prédire les potentiels avec une précision d'environ 15 %.
Une autre voie a ensuite été explorée pour obtenir des informations à résolution spatiale à partir des mesures locales. Elle est basée sur l'interprétation des mesures locales d'alimentation et de tension autour de la cellule. La possibilité d'attribuer à chaque stimulation une zone de la zone active a permis, en combinaison avec des mesures de référence, d'étudier dans certaines conditions la répartition de la conductivité d'un empilement de piles à combustible en fonctionnement. Différentes conditions ont été étudiées et bien comparées à la littérature. Des mesures temporelles ont également été effectuées afin de mettre en évidence les capacités transitoires de la méthode. Enfin, plusieurs fréquences d'excitation ont été utilisées pour étudier l'influence locale de la concentration en oxygène et de la densité de courant sur les caractéristiques basse fréquence du spectre d'impédance. L'adaptation des spectres locaux par des circuits d'équivalence et la normalisation des valeurs par rapport à un cas de référence homogène ont permis la première mesure non invasive de spectres d'impédance électrochimique locaux.
Le projet fournit une structure prête à l'emploi pour les mesures d'impédance locale de la pile PEFC et les résultats obtenus ont été publiés dans des revues spécialisées reconnues. La possibilité de déterminer de manière non invasive la répartition de l'impédance dans un empilement de piles à combustible est un grand avantage, d'autant plus qu'elle peut être adaptée facilement et rapidement à différents concepts de piles. Elle pourrait être utilisée pour vérifier l'homogénéité de la répartition de la conductivité dans un empilement à des fins de recherche, mais aussi dans la pratique pour apporter un retour d'information au système de contrôle. La flexibilité et la large applicabilité de la méthode ont déjà suscité un certain intérêt dans l'industrie et contribueront à améliorer les performances, la durée de vie et les coûts des PEFC.
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