Partial Catalytic Oxidation Processes for Power Generation Applications

• Forschungsstelle: BFE
• Projektnummer: 47734

Kurzbeschreibung (Deutsch)

Durch Anwendung der magern Vormisch Verbrennungstechnik in kommerziellen Gasturbinen bis heute neben einer erhebliche Minderung der NOx-Emissionen auch höhere Anlagenwirkungsgrade erzielt. Um den Anforderungen der Entwicklungstrends-noch geringere Emissionen (NOx<10ppm) und höhere Wirkungsgrade-gerecht zu werden, muss ständig nach neuen Brennverfahren geforscht werden, denn die konventionelle Vormisch-Verbrennungstechnik wird diesen Forderungen mittelfristig nicht mehr gerecht werden.

Schlussbericht (Deutsch)

Die partielle Oxidation von Methan zu Synthesegas über einem Rhodium-Katalysator wurde experimentell und numerisch im Druckbereich von 4 bis 10 bar untersucht. Das zugeführte Methan-Sauerstoff-Gemisch wurde mit grossen Mengen von H2O und CO2 verdünnt (bis zu 70 Vol.-Prozent), um neue Stromerzeugungs-Zyklen zu simulieren, welche mit einem hohen Grad von Abgas-Rückführung arbeiten. Experimente wurden in einem optisch zugänglichen Kanalströmungs-Reaktor durchgeführt, der in situ Messungen mit Lasermesstechniken erlaubt, sowie in einem massstäblich verkleinerten katalytischen Gasturbinen-Reaktor. Voll elliptische zweidimensionale numerische Codes für stationäre und transiente Fälle wurden benutzt. Sie enthalten chemische Reaktionsschemata für heterogene und homogene Elementarreaktionen. Die wesentlichen Ergebnisse sind die folgenden: a) Heterogene (katalytische) und homogene (Gasphasen-) Reaktionsschemata wurden validiert für die partielle katalytische Oxidation von Methan mit einem hohen Grad von Abgasrückführung. b) Die Auswirkungen von zugefügtem H2O und CO2 wurden aufgeklärt. Das zugefügte H2O erhöhte den Grad der Methan-Umsetzung und die Selektivität für Wasserstoff, während die CO-Selektivität vermindert wurde. Die Auswirkungen von zugefügtem CO2 auf die Chemie (trockene Reformierung) waren minimal. c) Das numerische Modell reproduzierte die gemessenen katalytischen Zündzeiten. Des weiteren wurde gezeigt, dass die chemische Auswirkung von H2O und CO2 auf die katalytischen Zündverzugszeiten minimal war. d) Die Dispersion des Edelmetalls nahm mit verschiedenen Trägermaterialien zu, und zwar in der Reihenfolge Rh/α-Al2O3, Rh/ZrO2, und Rh/Ce-ZrO2. Es wurde eine offensichtliche Beziehung zwischen der Dispersion des Edelmetalls und dem katalytischen Verhalten gefunden.

Auftragnehmer/Contractant/Contraente/Contractor:
Paul Scherrer Institut

Autorschaft/Auteurs/Autori/Authors:
Mantzaras,Ioannis
Schneider,Adrian

Schlussbericht (Englisch)

The partial oxidation of methane to synthesis gas over rhodium catalysts has been investigated experimentally and numerically in the pressure range of 4 to 10 bar. The methane/oxidizer feed has been diluted with large amounts of H2O and CO2 (up to 70% vol.) in order to simulate new power generation cycles with large exhaust gas recycle. Experiments were carried out in an optically accessible channel-flow reactor that facilitated laser-based in situ measurements, and also in a subscale gas-turbine catalytic reactor. Full-elliptic steady and transient two-dimensional numerical codes were used, which included elementary hetero-/homogeneous chemical reaction schemes. The following are the key conclusions: a) Heterogeneous (catalytic) and homogeneous (gas-phase) schemes have been validated for the partial catalytic oxidation of methane with large exhaust gas recycle. b) The impact of added H2O and CO2 has been elucidated. The added H2O increased the methane conversion and hydrogen selectivity, while it decreased the CO selectivity. The chemical impact of CO2 (dry reforming) was minimal. c) The numerical model reproduced the measured catalytic ignition times. It was further shown that the chemical impact of H2O and CO2 on the catalytic ignition delay times was minimal. d) The noble metal dispersion increased with different support materials, in the order Rh/α-Al2O3, Rh/ZrO2, and Rh/Ce-ZrO2. An evident relationship was established between the noble metal disper-sion and the catalytic behavior.

Auftragnehmer/Contractant/Contraente/Contractor:
Paul Scherrer Institut

Autorschaft/Auteurs/Autori/Authors:
Mantzaras,Ioannis
Schneider,Adrian

Zugehörige Dokumente

• Partial catalytic oxidation of CH4 to synthesis gas for power generation - Final report [PDF] 1'911 kB